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大内 和希
放射化学, (49), p.3 - 7, 2024/03
本記事では、溶液内反応の基礎研究として、ウランの酸化状態の変化に伴う析出反応の解明とイオン液体-有機混合溶媒中のウラン(IV)塩化物の電気化学的挙動について紹介する。また、微少量試料の定量分析法への応用的研究として、マイクロ化学チップやポリアクリルアミドゲル電気泳動を用いるアクチノイドの分離手法の開発について紹介する。
久保 真治
水素エネルギーシステム, 48(2), p.126 - 132, 2023/06
高温ガス炉は、安全性に優れる次世代の革新炉である。高温ガス炉より熱・蒸気・電気などを発生させ、これらを水素製造プロセスに与えることによって、水やメタンなどの原料から水素に製造することができる。高温ガス炉を用いた水素製造法として、メタンの水蒸気改質法や高温水蒸気電解法や水の熱分解法が挙げられる。本報では、水素製造のエネルギー源となる高温ガス炉および水素製造技術の概要、原子力機構における高温ガス炉および水素製造法の研究開発の現状と展望について解説する。
仁井 啓介*; 井田 義明*; 上田 英貴*; 山口 隆宣*; 株本 裕史; 神谷 潤一郎; 近藤 恭弘; 田村 潤; 原田 寛之; 松井 泰; et al.
Proceedings of 19th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.601 - 604, 2023/01
マルイ鍍金工業では、日本原子力研究開発機構(JAEA)と共同で東海タンデム加速器後段の超伝導ブースター用1/4波長型超伝導空洞(QWR)について再表面処理の検討を行っている。この空洞はニオブ-銅のクラッド板で製作されており、底部に大きな開口があるため、再度の電解研磨処理等が可能な構造になっている。再表面処理では、内面ニオブに電解研磨(EP)を施工して表面粗さを小さくし、高い加速電界(5MV/m以上)を発生できるようにすることを目標としている。2020年度には、マルイ鍍金工業がニオブ9セル空洞EPの経験で得た各種パラメータとJAEA所有の電極、治具等を組み合わせて、予備の空洞に対してEPを施工した。しかし、EP後のニオブ表面は光沢が増すものの表面粗さが良好な状態とはならず、加速電界もEP前よりは改善したが、目標値には達していなかった。2021年度には空洞のニオブ表面粗さと加速電界の改善を目指して、EPのパラメータ(電極面積,電圧,流量と揺動)を変えての実験を行い、設備,条件,表面粗さ等の評価を行った。また、今回はこれまでに観察してこなかった中心導体のドリフトチューブ部内面などについても広く観察を行ったので、そちらの結果も併せて報告する。
酒瀬川 英雄; 野村 光生; 澤山 兼吾; 中山 卓也; 矢板 由美*; 米川 仁*; 小林 登*; 有馬 立身*; 檜山 敏明*; 村田 栄一*
Progress in Nuclear Energy, 153, p.104396_1 - 104396_9, 2022/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)ウラン濃縮施設の使用済み遠心分離機を解体する際、解体部品のウラン汚染面のみを選択的に除去できる除染技術を開発することは重要である。これは適切な除染を通じて、解体部品を非放射性廃棄物として処分、もしくは、再利用するためである。これまでの研究により、ウラン汚染面を除去できる酸性電解水を利用した湿式除染技術を開発した。ただし、実用化のためにはさらなる技術の最適化は必要である。解体部品は、様々な運転履歴、七フッ化ヨウ素ガスを使用した不均一な系統除染の状況、そして、解体後の長期保管条件の変化により、ウラン汚染状態が異なるためである。本研究は遠心分離機の低炭素鋼製ケーシングからウラン汚染状態の異なる試料を採取して酸性電解水を利用した湿式除染を実施した。その結果、ウラン汚染面のみを効果的に除去することができ、最大20分間で放射能の目標値を下回った。実際の除染時間は解体部品の大きさや形状にも依存することになるが、この方法が遠心分離機のウラン汚染部品に対する除染技術として利用できることを明らかとした。
中野 寛子; 冬島 拓実; 津口 明*; 中村 和*; 武内 伴照; 竹本 紀之; 井手 広史
JAEA-Technology 2022-007, 34 Pages, 2022/06
JAEA-Technology-2022-007.pdf:3.35MB
軽水炉高温高圧水を模擬した環境における構造材料の応力腐食割れ(SCC)等の現象を把握するため、水質を管理することが重要である。一般的に、材料試験を行うための高温高圧水試験装置の循環水中溶存水素濃度は、純水素ガスや高水素濃度の標準ガスのバブリングにより制御している。しかしながら、この方法では試験装置の設置場所に大掛かりな防爆設備等が必要である。一般的に、水素災害防止のためには、爆発に至る前に漏えい量の制限、水素の排除、電源の遮断、燃焼の抑制等の対策を講じることが求められている。このため、水の電気分解を利用し、循環水中溶存水素濃度を制御できる固体高分子電解質膜を有する溶存水素濃度制御装置の開発に着手した。本開発にあたっては、小型基本実験装置を組立て、固体高分子電解質膜の単体性能及び循環状態における溶存水素濃度変化に関する基本データを取得した。この基本データに基づき、実機の高温高圧水ループ試験装置に設置する溶存水素濃度制御装置を設計した。本報告書は、小型基本実験装置による性能試験結果と溶存水素濃度制御装置の基本設計についてまとめたものである。
仁井 啓介*; 井田 義明*; 上田 英貴*; 山口 隆宣*; 株本 裕史; 神谷 潤一郎; 近藤 恭弘; 田村 潤; 原田 寛之; 松井 泰; et al.
Proceedings of 18th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.334 - 337, 2021/10
原子力機構の東海タンデム加速器では重イオンビームを用いた核物理・核化学・材料照射などの研究が行われている。タンデム後段にはビームのエネルギーを2-3倍に増加させるための超伝導ブースターが設置されているが、長期間の休止中となっている。この超伝導ブースターの仕様は、型式=同軸1/4波長型共振器(QWR)、最適ビーム速度=光速の10%、加速電界=5.0MV/m@4Wである。現在、再稼働に向けた取り組みを行っており、各種試験を行う準備として予備の超伝導空洞の電解研磨を検討している。この空洞はニオブ-銅のクラッド板で製作されており、底部に大きな開口があるため、再度の電解研磨処理が可能な構造となっている。今回、マルイ鍍金工業と日本原子力研究開発機構が共同で1/4波長型超伝導空洞内面電解研磨について設備や条件の検討、電解研磨の実施、研磨後表面や空洞性能の評価等を行ったので、その結果を報告する。
Li
TiO
(x = 0.13) studied by quasielastic neutron scattering松浦 直人*; 藤原 靖幸*; 森分 博紀*; 尾原 幸治*; 川北 至信
Physical Review B, 104(9), p.094305_1 - 094305_7, 2021/09
被引用回数：5 パーセンタイル：44.86(Materials Science, Multidisciplinary)Quasielastic neutron scattering (QENS) measurements combined with first principles based molecular dynamics calculations were conducted to study the dynamics of Li
ions in a solid-state electrolyte LaLiTiO (LLTO) with 
. By using a large 
Li-enriched single crystal sample, a QENS signal was clearly observed along the three principal axes [110], [111], and [001] at a temperature (
) of 600 K. Wave vector dependence of the linewidth of the QENS signal along each direction was explained well using the Chudley-Elliot model for jumps between the A sites of the perovskite lattice through the bottleneck square, which was also supported by molecular dynamics calculations. The estimated self-diffusion coefficient of Li (
) in the ab plane was slightly larger than that along the c axis, suggesting quasi-isotropic diffusion, that is, the three-dimensional diffusion of Li ions. The decrease in with decreasing was reasonably explained by a thermal activation process with the activation energy determined from ionic-conductivity measurements. Furthermore, the estimated values of the self-diffusion coefficient are comparable to those in the sulfide-based Li ion conductor, Li
PS
, with 10 times larger ionic conductivity, which clarifies how to understand the Li conduction mechanism in LLTO and LiPS in a unified manner.
GeP
S
矢島 健*; 日沼 洋陽*; 堀 智*; 岩崎 類*; 菅野 了次*; 大原 高志; 中尾 朗子*; 宗像 孝司*; 廣井 善二*
Journal of Materials Chemistry A, 9(18), p.11278 - 11284, 2021/05
被引用回数：19 パーセンタイル：80.41(Chemistry, Physical)Herein, we studied the crystalline compound LiGePS with the largest Li-ion conductivity thus far via a novel route based on a combination of single-crystal neutron diffraction experiments at low temperature and first-principles calculations, and found that a correlated migration of the densely packed Li ions governs the overall Li-ion conduction. The correlated migration mechanism provides us with guidelines on how to design efficient superionic conductors for more efficient batteries.
舘野 春香; 佐藤 匠; 津幡 靖宏; 林 博和
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.224 - 235, 2020/03
被引用回数：6 パーセンタイル：55.67(Nuclear Science & Technology)階層型燃料サイクル概念に基づく、加速器駆動システムを用いた長寿命マイナーアクチノイド(MA)核変換技術の研究開発が行われている。MA核変換用燃料としては、窒化ジルコニウムを不活性母材とするMAとPuの窒化物固溶体が第一候補とされている。乾式再処理は、高い比放射能及び崩壊熱を有する使用済窒化物燃料から残留MAを回収する方法として適している。再処理プロセスの主工程である溶融塩電解精製により、使用済窒化物燃料が陽極溶解され、アクチノイドが液体カドミウム陰極に一括回収される。その際、MA回収率と回収MA中の不純物(希土類元素)濃度の目標値が達成できるように再処理プロセスを設計する必要がある。本研究では、プロセス設計において重要な知見を得るために、使用済窒化物燃料の乾式再処理における物質収支評価を行った。処理条件の変更による物質フロー及び発生廃棄物量への影響を調べた。
中山 卓也; 野村 光生; 美田 豊; 米川 仁*; 分枝 美沙子*; 矢板 由美*; 村田 栄一*; 保坂 克美*; 杉杖 典岳
Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 8 Pages, 2019/05
金属廃棄物は、放射性廃棄物量最小化の観点から、クリアランスして資源化することが重要である。適用可能な除染技術の中で、金属廃棄物のように、形状・材質が多様であるものに対しては、湿式除染が有効な手法と考えられる。一方、一般的には、湿式除染は、廃液処理から生ずる二次廃棄物量が多くなる傾向がある。本件では、六フッ化ウランで汚染した鋼材をクリアランスするための目標レベル(0.04Bq/cm
)以下まで除染し、かつ二次廃棄物発生量を最小化することを目標とする。本試験では、除染液の液性に着目し、酸性電解水,塩酸,硫酸,オゾン水を試験した。その結果、酸性電解水は六フッ化ウランで汚染した鋼材の除染液として有効であることがわかった。
北辻 章浩
Radioisotopes, 67(10), p.483 - 493, 2018/10
ウランやネプツニウムをはじめとした、溶液内で種々の酸化状態をとるアクチノイドイオンの電極反応と酸化還元の特徴を概説する。フロー電解法は迅速かつ高効率な電解が可能で、反応速度の遅い酸化還元の観測にも適用できる。同法を用いて取得したアクチノイドの酸化還元挙動や、これに立脚した酸化状態の迅速調整法を紹介するとともに、電解に伴って発現する溶液内反応や電極上での触媒的還元などについても解説する。
久保 真治; 岩月 仁; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 小貫 薫
JAEA-Technology 2015-028, 32 Pages, 2015/10
JAEA-Technology-2015-028.pdf:23.69MB
熱化学水素製造法ISプロセスは、水素社会に向けた大量の水素を安定に供給できる水素製造技術の候補として期待されている。実用材料製反応機器の健全性及びヨウ化水素濃縮技術の研究を実施した。機器健全性の研究では、ISプロセスを構成する3つの反応工程について、実用材料製反応機器の試作試験を行った。ブンゼン反応工程では、フッ素樹脂被覆材等を素材とするブンゼン反応器を製作し、反応溶液を循環しつつ30回の熱サイクル負荷試験を行って健全性を確認した。硫酸分解反応工程では、炭化ケイ素製硫酸分解反応器を製作し、100時間の反応試験を行って健全性を確認した。同様に、ヨウ化水素分解反応工程では、ハステロイC-276を装置材料に用いてヨウ化水素分解反応器を製作し、100時間の反応試験を行って健全性を確認した。ヨウ化水素濃縮技術の研究では、カチオン交換膜を用いてHIx溶液を濃縮する電解電気透析法に取り組み、アノード液中の微量硫酸は濃縮挙動に影響しないことを見出して、HIx溶液の精製操作を簡略化できる可能性を明らかにした。さらに、Nafion膜及び放射線グラフト重合法で試作したETFE-St膜の性能を予測するため、Nernst-Planck式とSmoluchowski式に基づいてプロトン輸率, 水透過係数, 膜内IR損を定式化し、HIx溶液の電解電気透析における濃縮効率を支配する、膜におけるプロトン透過選択性、溶媒水透過性および膜の電気抵抗(IR損に伴なう電位差)の推算を可能にした。
emission reduction of active carbon recycling energy system for ironmaking by modeling with Aspen Plus鈴木 克樹*; 林 健太郎*; 栗原 孝平*; 中垣 隆雄*; 笠原 清司
ISIJ International, 55(2), p.340 - 347, 2015/02
被引用回数：19 パーセンタイル：64.17(Metallurgy & Metallurgical Engineering)製鉄におけるCO排出量削減のために炭素循環製鉄(iACRES)が提案された。iACRESの効果を定量的に評価するために、化学プロセスシミュレータAspen PlusによりiACRESのプロセスフローモデルを作成し、熱物質収支からCO排出量とエクセルギー収支の解析を行った。高温ガス炉(HTGR)のエクセルギーを用いた固体酸化物電解(SOEC)と逆シフト反応をCO再生法として想定し、SOECではCO回収貯蔵の有無も考慮した。iACRESによってCO、Hが高炉に循環されたことによりCO排出量は3-11%削減されたが、CO再生のためにHTGRからのエクセルギーを投入したためエクセルギー有効率は1-7%低下した。
林 健太郎*; 鈴木 克樹*; 栗原 孝平*; 中垣 隆雄*; 笠原 清司
炭素循環製鉄研究会成果報告書; 炭素循環製鉄の展開, p.27 - 41, 2015/02
炭素循環製鉄(iACRES)によって、製鉄における石炭消費量とCO排出量の削減が期待される。iACRESの効果を定量的に評価するために、化学プロセスシミュレータAspen PlusによりiACRESプロセスにおける高炉のフロー図を作成し、熱物質収支からCO排出量とエクセルギー収支の解析を行った。高温ガス炉(HTGR)のエクセルギーを用いた固体酸化物電解(SOEC)と逆シフト反応をCO再生法として想定し、SOECではCO回収貯蔵の有無も考慮した。iACRESによって石炭消費量が削減されたことによりCO排出量は3-11%削減されたが、CO再生のためにHTGRからのエクセルギーを投入したためエクセルギー有効率は1-7%低下した。
Tran Duy, T.*; 澤田 真一; 長谷川 伸; 吉村 公男; 大場 洋次郎*; 大沼 正人*; 勝村 庸介*; 前川 康成
Macromolecules, 47(7), p.2373 - 2383, 2014/04
被引用回数：30 パーセンタイル：70.08(Polymer Science)X線小角及び超小角散乱解析を用いて、ポリエチレンテトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)基材を用いたグラフト型電解質膜(ETFE-PEM)の階層構造を検討した。イオン交換容量(IEC)2.4mmol/g以下のETFE-PEMは、ラメラ結晶の周りに相間距離21.8-29.1nmの導電性のグラフト領域、相間距離218-320nmと903-1124nmの結晶配向領域を有していた。IECが2.7mmol/g以上では、相間距離225-256nmの結晶ネットワーク領域からなる新しい相が形成され、IEC2.4-2.7mmol/gの間で、相転移現象が起こることを見出した。以上の結果により、高IECのETFE-PEMの高いプロトン伝導度は、結晶領域の周り存在する連結したイオンチャンネルに由来し、高い機械強度は残存するラメラ結晶と結晶粒に由来するとの結論を得た。
岩井 保則; 山西 敏彦; 磯部 兼嗣; 西 正孝; 八木 敏明; 玉田 正男
Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.815 - 820, 2006/02
被引用回数：15 パーセンタイル：70.56(Nuclear Science & Technology)アルカリの添加なしに直接電解が可能な固体高分子電解法(SPE)は核融合で発生するトリチウム水の処理システム向け電解プロセスとして魅力的であるが、使用においては特にイオン交換膜の放射線耐久性を考慮する必要がある。市販イオン交換膜であるナフィオン膜の放射線耐久性を、原研高崎研究所のCo-60照射施設及び電子線加速器を用い、引っ張り強度,イオン交換能,電気伝導率,透過係数,単位重量あたりの溶解フッ素量等の観点から検証した。ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)を主鎖にスルホン酸基を側鎖に有するナフィオン膜は、浸水状態における
線照射時の引っ張り強度の劣化挙動がPTFEの劣化挙動と大きく異なることを見いだした。イオン交換能の照射線量依存性はナフィオンの各グレードにおいてほぼ同様であった。いずれにせよ核融合実験炉ITERにおいてイオン交換膜に求められる積算照射量530kGyまでは問題となるまでの性能低下が起こらないことを見いだした。ナフィオンの放射線耐久性はその構造式から推定されるよりも高く、温度や照射線種などの影響を検証するとともに、ラジカル反応機構から雰囲気が与える影響を考察した。
山西 敏彦; 岩井 保則; 河村 繕範; 西 正孝
Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.797 - 802, 2006/02
被引用回数：9 パーセンタイル：53.38(Nuclear Science & Technology)核融合炉の冷却水からのトリチウム回収システムに関し、既存技術によるシステムの設計検討を行い、その規模が許容できるものであるか、新技術の開発が必須となるか考察した。原研で概念設計を行った核融合炉(DEMO2001,第一壁領域でのトリチウム透過量:56g/day,ブランケット領域でのトリチウム透過量:74g/day)を対象とし、冷却水中の許容トリチウム濃度を30Ci/kg(カナダでの経験による)とした。既存技術として、水蒸留塔+化学交換塔+電解セルを採用した場合、水蒸留塔は内径6m
高さ40m,内径1.6 m高さ40m規模になること、燃料系の規模をITERと同等とした場合、電解セルのトリチウム濃度がITERよりも遙かに大きく耐放射線性に懸念が生じることが判明した。また水蒸留塔の代わりに、重水濃縮等で用いられている2重温度化学交換塔を用いても改善が認められないことが判明した。このように、水蒸留塔に替わるフロントエンドプロセスが必要であり、水蒸気圧力スイング法の研究を進めている。
岩井 保則; 山西 敏彦; 西 正孝; 八木 敏明; 玉田 正男
Journal of Nuclear Science and Technology, 42(7), p.636 - 642, 2005/07
被引用回数：20 パーセンタイル：77.57(Nuclear Science & Technology)放射性排水の電解処理における高分子材料の耐久性評価を目的に固体高分子電解槽に使用する高分子材料の放射線耐久性を500kGy前後の線照射量において評価した。500kGy前後の線照射量では電解膜の強度及びイオン交換能,シール材の強度については問題となるまでの低下が起こらないことを明らかとした。絶縁材として従来使用されている四フッ化樹脂系についてはポリイミド系材料に代替させることで電解槽全体の放射性耐久性の問題を解決できる見通しを得た。電解膜の破壊メカニズムについては線の直接的破壊効果と線により生成するラジカルによる間接的破壊効果の複合が考えられたが、間接的破壊効果は有意な影響を与えていないことを明らかとした。また劣化に酸素が大きく影響することを明らかとした。容易に測定できる溶出フッ素量は主鎖の劣化を示す強度及び側鎖の劣化を示すイオン交換能とそれぞれ確かな再現性がある相関関係を有することを明らかとした。よって、このことを利用して溶出フッ素量から電解膜の劣化を判定することが可能であることを見いだした。
八巻 徹也; 浅野 雅春; 吉田 勝
月刊エコインダストリー, 10(6), p.5 - 11, 2005/06
DMFC用の電解質膜にかかわる最も重要な研究課題として、メタノールクロスオーバーを抑制できる膜の開発がある。筆者らは、独自に開発した放射線照射プロセスを利用して、この課題をクリアする高性能な電解質膜の作製に成功した。高温下の線照射で架橋構造を付与したポリテトラフルオロエチレン(PTFE)膜に放射線グラフト重合を応用することにより、スルホン酸基の量を市販膜ナフィオンの3倍にまで高めた新しいフッ素系高分子電解質膜を作製し、そのプロトン伝導性が最大で2倍に達することを明らかにした。この膜のメタノール透過試験を行ったところ、30体積%という高濃度の水溶液を用いても透過係数がナフィオンの約4分の1にまで大幅に抑制されていることがわかった。PTFE主鎖への架橋導入がメタノールクロスオーバーを抑制するのに不可欠であることを示すことができた。
八巻 徹也; 浅野 雅春; 吉田 勝
工業材料, 53(1), p.63 - 67, 2005/01
PEFC用の高分子電解質膜にかかわる重要な研究課題の一つとして、低湿度下で作動する膜の開発がある。原研では、PTFE膜に放射線で架橋構造を付与し、それに放射線グラフト重合法を応用することにより、プロトン伝導を担う官能基(スルホン酸基)の量を従来の3倍にまで高めた新しいフッ素系高分子電解質膜を作製する技術を開発した。そして、最近の研究において、スルホン酸基の量を制御した架橋PTFE電解質膜に対し、温度,相対湿度(R.H.)の制御下でプロトン伝導性を検討したところ、その指標である伝導率
がR.H.を下げても大きく低下せず、低加湿の条件下であっても高伝導膜として十分に機能することがわかった。本稿では、独自開発による架橋PTFE電解質膜の作製技術とプロトン伝導性、さらには今後の課題などを紹介する。
